Больничные двери и ворота закрывались в 10 вечера. Младший персонал ключей не имел, так что, если Юнг хотел вернуться из города домой позже, он должен был просить ключ у кого-либо из старшего медперсонала. На территории больницы царил сухой закон. Юнг упоминает, что первые шесть месяцев он провел совершенно отрезанный от внешнего мира и в свободное время читал пятидесятитомную «Allgemeine Zeitschrift fhr Psychiatric».
Первоначальный интерес Юнга к работе в клинике был, скорее, теоретическим, нежели практическим. Он хотел наблюдать, «как человеческий ум реагирует на зрелище своего собственного распада», полагая, что распад этот был изначально предопределен физическими причинами. Юнг надеялся, что, изучая психические «отклонения от так называемой нормы», он узнает что-то определенное о природе человеческой души. Его сослуживцы, более занятые постановкой диагноза и составлением статистики, часто подсмеивались над его странными занятиями, но Юнг все больше приходил к убеждению, что понятие «душа» не только означает нечто реальное, но «является самым основным, самым реалистическим понятием в психологии».
Вскоре он начал публиковать свои первые клинические работы, а также статьи по применению разработанного им же теста словесных ассоциаций. Юнг пришел к выводу, что посредством словесных связей можно обнаружить («нащупать») определенные совокупности (констелляции) чувственно окрашенных (или эмоционально «заряженных») мыслей, понятий, представлений и тем самым дать возможность выявиться болезненным симптомам. Тест работал, оценивая реакцию пациента по временной задержке между стимулом и ответом. В результате выявилось соответствие между словом-реакцией и самим поведением испытуемого. Значащее отклонение от норм отмечало присутствие аффективно-нагруженных бессознательных идей, и Юнг ввел понятие «комплекс», чтобы описать их целокупную комбинацию.
В феврале 1903 года Юнг женился на двадцатилетней дочери преуспевающего фабриканта Эмме Раушенбах (1882—1955), с которой прожил вместе пятьдесят два года, став отцом четырех дочерей и сына. Вначале молодые поселились на территории клиники Бурхгольцли, заняв квартиру этажом выше Блейлера, а позже — в 1906 году —переехали во вновь отстроенный собственный дом в пригородное местечко Кюснахт, что неподалеку от Цюриха. Годом раньше Юнг начал преподавательскую деятельность в Цюрихском университете. В 1909 году вместе с Фрейдом и другим психоаналитиком — венгром Ференчи, работавшим в Австрии, Юнг впервые приехал в Соединенные Штаты Америки, где прочел курс лекций по методу словесных ассоциаций. Университет Кларка в штате Массачусетс, пригласивший европейских психоаналитиков и праздновавший свое двадцатилетие со дня основания, присудил Юнгу вместе с другими почетную степень доктора.
Международная известность, а с ней и частная практика, приносившая неплохой доход, постепенно росли, так что в 1910 году Юнг оставляет свой пост в Бурхгольцльской клинике (к тому времени он стал клиническим директором), принимая все более многочисленных пациентов у себя в Кюснахте, на берегу Цюрихского озера. В это время Юнг становится первым президентом Международной Ассоциации психоанализа и погружается в свои глубинные исследования мифов, легенд, сказок в контексте их взаимодействия с миром психопатологии.
Появляются публикации, довольно четко обозначившие область последующих жизненных и академических интересов Юнга. Здесь же более ясно обозначилась и граница идеологической независимости от Фрейда во взглядах на природу бессознательного психического. Последовавшее «отступничество» Юнга привело, в конечном итоге, к разрыву в 1913 году личных отношений, и каждый далее пошел своим путем, следуя своему творческому гению.
Юнг очень остро переживал свой разрыв с Фрейдом. Фактически это была личная драма, духовный кризис, состояние внутреннего душевного разлада на грани глубокого нервного расстройства. «Он не только слышал неведомые голоса, играл, как ребенок, или бродил по саду в нескончаемых разговорах с воображаемым собеседником, — замечает один из биографов в своей книге о Юнге, — но он серьезно верил, что его дом населен привидениями».
В момент расхождения с Фрейдом Юнгу исполнилось тридцать восемь лет. Жизненный полдень — притин, акмэ — оказался одновременно и поворотным пунктом в психическом развитии. Драма расставания обернулась возможностью большей свободы развития своей собственной теории содержаний бессознательного психического. В работах Юнга все более выявляется интерес к архетипическому символизму. В личной жизни это означало добровольный спуск в «пучину» бессознательного. В последовавшие шесть лет (1913— 1918) Юнг прошел через этап, который он сам обозначил как время «внутренней неопределенности» или «творческой болезни» (Эллен-бергер). Значительное время Юнг проводил в попытках понять значение и смысл своих сновидений и фантазий и описать это — насколько возможно — в терминах повседневной жизни.
В результате получилась объемистая рукопись в 600 страниц, иллюстрированная множеством рисунков образов сновидений и названная «Красной книгой».